Nougami Neuro é um demônio que se alimenta de mistérios. Ele acabou consumindo todos os mistérios do inferno após querer saciar o seu apetite. Em busca do Enigma Supremo capaz de satisfazer a sua fome, ele resolve ir para o mundo dos humanos. O primeiro mistério encontrado pelo Neuro foi o caso de assassinato do pai da estudante Katsuragi Yako. Com a polícia tendo dificuldades na investigação, Neuro aproxima da Yako e oferece resolver o caso, em troca dela interpretar um detetive em seu lugar para não atrair muitas suspeitas. Neuro resolve facilmente o caso da Yako e como prometido, ela vira detetive para que o Neuro possa ir solucionando todos os mistérios no mundo dos humanos.