Continuação direta de To-Love-Ru. Todos os personagens principais fazem uma aparição junto com algumas novas adições. Rito continua a cair em situações perigosas e ecchis. Lala ainda utiliza suas habilidades únicas para tentar pegar uma confissão de amor do Rito. Nana e Momo se transferiram para a escola e conhecem Mea, uma garota que parece ser alegre e livre de preocupações mas por traz dessa alegria há um segredo. Momo em particular, quer que Rito se torne um Rei criando um harém para ele. Enquanto trama seu plano, ela confronta Konjiki no Yami também conhecida como Yami. Eles são interrompidos por estudantes possuídos que começam a lutar com uma força anormal. Agora, a nova trama aparece como uma pessoa misteriosa que está no controle dos alunos e está testando as habilidades de assassinato de Yami. Quem será este novo inimigo?